由于化石燃料的可用性有限,而氢能作为一种新能源,在已知燃料中比能密度最高。水分解作为一种先进的产氢技术,将有助于实现氢经济。具体地说,利用可再生电力,用电化学方法将水分解为H2O2是最有前途的能源转换途径[52-56]。但是,由于水分解过程中OER过程反应动力学缓慢,消耗过多的能量,必须开发出更加有效的催化剂降低电解水过程中的能量消耗。IrRu等贵金属的氧化物作为高效的水氧化催化剂被广泛应用,然而地壳中有限的储量,导致贵金属较高的成本,使它们难以达到人类对广泛应用的需求。因此,高效丰富且价格低廉的催化剂的开发是研究者共同面临的迫切任务。

不锈钢材料由于其低廉的价格,成熟的工艺,以及组分形状可调等特征,在生产生活中广泛应用。不锈钢由主要组分包括铁(Fe),铬(Cr)和镍(Ni),以及其它的掺杂元素MnMoSiCP等组成,其中镍,铁元素作为主要的OER反应活性物质这一结论被研究者广泛认可。近年来,开发不锈钢作为碱性电解水OER催化电极的研究工作引起众多研究者的兴趣,已取得较大进展。然而如何实现NiFe在不锈钢表面最优化分布,以及如何进一步通过掺杂原子影响表面电子结构,进而实现对OER催化性能进行调控,仍有大量工作需要进行。本章节主要对两种不同型号奥氏体钢的OER性能进行评估,目的是探究不锈钢中所含元素对OER性能影响,从中择取OER性能较好的不锈钢,作为我们进行后续实验获得高性能不锈钢OER催化电极的原材料。同时用刻蚀不锈钢的方法,探究化学刻蚀对催化电极电化学活性面积的变化,以及对OER的影响。

探索不锈钢表面积对催化性能的影响

在上一节中我们简单讨论了两种型号的不锈钢,由于元素不同,产生了不同的OER催化性能,不含Mo元素的304不锈钢具有比316L不锈钢更为优异的OER催化性能。因此,为了最终得到更好的不锈钢基的OER催化电极,我们将在接下来的所有实验中,采用304不锈钢作为我们改性的材料,记作SS

对不锈钢材料进行表面改性,会带来不锈钢材料表面物理结构,如形貌,粗糙度,以及表面化学元素组成的改变,进而影响其电化学催化性能。例如通过酸刻蚀增加表面积,调节元素(如FeNiCr)的含量和掺入杂原子(PNS)形成过渡金属化合物。本小结我们将首先研究不锈钢表面物理结构,如形貌,粗糙状况对催化性能的影响,为实现表面形貌的改变,我们采用酸溶液(磷酸与氯化锂)对不锈钢进行刻蚀。

本章节简单的研究了两种不同型号的奥氏体不锈钢所含元素对不锈钢OER性能的影响,主要选择出具有较好电催化性能的不锈钢催化电极型号,以便于在后续实验中的使用。同时经过对较好的304型号不锈钢进行改性,通过对表面的刻蚀,调节了不锈钢表面的元素分布,更多的NiFe元素暴露在表面,而去除了大部分铬元素;同时其形貌变得粗糙多孔,在研究中发现电化学活性面积增加较少。研究结果表明酸刻蚀对不锈钢表面的表面积增加较少,主要在于调节了表面的元素分布,去除了表面的大部分铬元素,而铬元素的去除有利于OER反应的进行;同时ESS经过OER反应,更多的镍的氧化物和氢氧化物生成,从而提升了不锈钢的OER催化性能。但ESS相比于文献报道的优异OER催化电极还有一定的差距,后续将进一步通过本章节所获得的催化电极进行改性以及对比,从而得到更优异的OER催化电极。